HALEU UF6 和 SMR 燃料制造

2024-07-22 09:18  来源:中国核电网    核燃料  核燃料

浓缩六氟化铀 (UF6) 被视为即将到来的 SMR 革命中未来燃料生产厂的主要输入材料之一。过去的燃料制造厂如何为其设计提供借鉴?


上图显示了可通过 AUC 转化浓缩氧化铀而获得的各种 SMR 燃料

大多数先进或成熟的反应堆概念都可以设计为小型模块化反应堆 (SMR)。就燃料而言,四种主要的 SMR 设计基于陶瓷氧化物颗粒、分散在熔盐中的燃料、金属铀合金或 TRISO 涂层铀核。HALEU 范围内的浓缩度 (5% – 20%) 对 SMR 燃料有利,因为它们具有更高的能量密度,从而可以使用更小的反应堆堆芯,并且通常允许更高的燃耗。因此,可以延长加油周期,并减少核废料的体积。

从 HALEU 六氟化铀 (UF 6 ) 开始,首选工艺是碳酸铀酰铵 (AUC) 分解,生成具有有益物理和化学特性的二氧化铀 (UO 2 )。如果目标是生产陶瓷氧化物 SMR 燃料,现在可以将 UO 2压成颗粒并在高温下烧结。

此外,AUC 可直接煅烧生成八氧化三铀 (U 3 O 8 ),这是高温反应堆 (HTR) TRISO 燃料元件生产的输入材料。几种 TRISO 涂层颗粒被加工成所有 HTR-SMR 的燃料球或圆柱形压块。TRISO 燃料应用的一大优势是 AUC 工艺产生的氟含量相对较低。AUC 转化产生的 UO 2可以很容易地被氢氟酸 (HF) 氟化为四氟化铀 (UF 4 )。UF 4是液态熔盐 SMR 燃料芯的基本材料。最后,可以通过 UF 4的钙热还原生产金属铀。铀金属可以合金化,为液态金属冷却的 SMR 提供燃料,例如钠冷快堆 (SFR)。

上图:金属铀可通过 UF4 的钙热还原生产

总体而言,可以认识到,所有常见 SMR 类型的燃料都可以从 AUC 转化获得的氧化铀开始生产。

主要的 SMR 类型及其燃料

考虑到当前反应堆设计中基于燃料的四种主要 SMR 类型,重点放在提到的铀基燃料上:UO 2颗粒、熔融 UF 4盐、金属铀合金和 TRISO 颗粒。

陶瓷二氧化铀颗粒以传统包覆燃料棒的形式用作轻型水冷 SMR 的燃料。目前,最广泛的概念是压水反应堆 (PWR),但沸水反应堆 (BWR) 也作为 SMR 存在,尽管它代表了不太常见的技术。使用 HALEU 燃料的压水 SMR 的先驱是俄罗斯:一个例子是 RITM-200,它自 2019 年以来为 Arktika 破冰船提供动力。

该型潜艇的陆基版本被称为RITM-200N,计划于2028年在雅库特投入使用。

下一个 SMR 类型是熔盐反应堆 (MSR)。一个关键的操作点在于将燃料分散在熔盐堆芯内。这样,堆芯材料本身

也可以用作冷却剂。UF4是适用于此情况的铀的兼容化学形式。熔盐反应堆可以实现热中子谱和快中子谱。丹麦开发商 Seaborg 正在设计一个浮动熔盐反应堆,每个模块的容量为 200 MWe。他们的紧凑型熔盐反应堆 (CMSR) 具有热中子谱,需要慢化剂。最初的设计基于

HALEU 和氢氧化钠慢化剂。为了减轻由于 HALEU 供应不足而导致的时间表风险,Seaborg 将其当前设计更改为更容易获得的低浓缩铀 (LEU),并将慢化材料从氢氧化钠改为石墨。这个例子再次强调了对可靠的 HALEU 供应链的需求。 Seaborg 仍然愿意将 HALEU 应用于未来的 CMSR 设计。

基于金属铀(和各种合金)的燃料用于快中子 SMR 的一个子集。最常见的反应堆概念是液态金属冷却快堆 (LMFR)。为了保持快中子谱,必须从反应堆设计中去除慢化剂;因此,水冷不再是一个合适的选择。使用液态金属作为冷却剂还可以实现更高的工作温度,从而提高热转换效率。与氧化物燃料相比,金属燃料具有更好的导热性和更低的热容量。例如,计划在加拿大建造的 ARC-100 反应堆采用 13% 浓缩铀-锆合金作为燃料。这种钠冷快堆 (SFR) 基于 EBR-II(实验增殖反应堆),该反应堆在美国阿贡国家实验室运行了 30 多年。

高温气冷堆 (HTGR) 是第四类 SMR 中的既定设计。所有高温反应堆 (HTR) 都使用三结构各向同性 (TRISO) 颗粒燃料。TRISO 颗粒通常由二氧化铀 (UO2) 或碳氧化铀 (UCO) 燃料内核组成,这些内核通过化学气相沉积法涂覆以产生覆盖有四个连续碳和 SiC 基层的 TRISO 涂层颗粒。正是这种耐用且严格指定的燃料在很大程度上保证了 HTR 特别高的安全标准。2023 年底,中国的 HTR-PM 投入商业运营,因此是第一座商业高温 SMR。它的燃料是 8.5% 浓缩球形燃料元件(卵石),每个燃料元件包含约 12,000 个 TRISO 颗粒。

值得注意的是,除了气冷式高温堆,还有盐冷式高温堆,如氟盐冷却高温堆 (FHR),例如美国加利福尼亚州 Kairos Power 推广的 KP-FHR (140 MWe)。虽然它是盐冷式,但它具有典型的固体高温堆芯,并使用 TRISO 燃料运行。因此,不应将其与 MSR 混淆,后者的堆芯本身处于液态。

上图:HTR 燃料元件在两个连续的炉子中碳化和退火,其硬度显著提高

利用燃料厂操作员和设计师的经验

NUKEM 在 20 世纪 60 年代开发了 TRISO 球形燃料元件,并进入中国和 HTR-PM。20 世纪 70 年代和 80 年代,TRISO 燃料生产厂在德国哈瑙运营,作为后来的合作协议的一部分,原燃料制造厂的部分部件于 1995 年运往中国北京,并在清华大学重建。核能与新能源技术研究院 (INET) 的实验室生产线于 1998 年投入运营。根据从 INET 工厂获得的经验,CNNC 设计了 ​​HTR-PM 的燃料生产厂。

除 HTR TRISO 燃料外,铀金属基燃料还涵盖其余三种 SMR 燃料类型。生产铀金属基燃料的工艺始于 AUC 转化为 UO 2,然后继续通过 UF 4转化为金属铀。自 1956 年以来,NUKEM 一直用金属铀为德国卡尔斯鲁厄的研究反应堆 FR2 和意大利伊斯普拉的 ECO 反应堆制造燃料组件。1978 年,在一个新的试验工厂首次引入了一种优越的 AUC 工艺,该工艺已为标准轻水反应堆 (LWR) 燃料的 UO 2大规模生产建立了完善的制度。为印度尼西亚国家核能机构 BATAN 设计和安装了工业铀金属 AUC 工厂,并为西门子材料测试反应堆提供了 20% 浓缩燃料元件。

在燃料元件制造的各个阶段,通常都会产生一定量的含铀废料(不合格材料等)。生产过程应包括通过溶解、萃取净化和将所得硝酸铀酰 (UN) 溶液送回 AUC 工艺来回收所有铀。这项工作使用相同的设备完成,并确保过程中不会损失铀。

可以设计工业规模的燃料生产厂,每年生产数吨铀,适用于所有常见的铀基 SMR 燃料类型。对于浓缩度高达 20% 的 HALEU 材料,前提条件是临界安全工艺保持最先进的放射防护标准。

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