四代核电： 高温气冷堆乏燃料后处理的思考

核能作为一种安全、清洁、经济的新能源，已经得到了全世界的广泛认可，日渐成为我国能源发展的一个重要方面。我国核电的发展用了近四十年的时间走过了“三轮引进”之路，自主研发核电技术逐步成长起来。其中高温气冷堆作为第四代先进反应堆型，以全陶瓷型包覆颗粒为燃料元件，具有固有安全性、用途广泛等特点，是我国完全自主产权的核电技术。我国“型谱化”的核电发展路线下，高温气冷堆产业化将具有独特的优势，未来将成为我国核电发展一个重要方向。

我国已建成10MW高温气冷实验堆，正在建设200MW高温气冷示范堆，原本计划2017年年底发电。但由于设备制造、工程拖期等原因， 示范堆项目预计2020年年底发电运营。此外，我国正在开展600MW商用高温气冷堆工程前期准备工作。目前，600MW商用高温气冷堆总体优化设计已经完成。不针对具体厂址的可行性研究报告工作也接近尾声。后续600MW商用高温气冷堆厂址前期工作准备已经如火如荼开展，首选厂址确定在山东，并且备选了厂址在浙江，保证600MW商用高温气冷堆项目落地。“十四五”期间，保守估计至少有3台600MW的高温气冷堆机组开工建设。

高温气冷堆产业化发展将会产生大量的乏燃料元件，这是不可回避的一个重要问题。所谓的“乏燃料” 是核电站/反应堆(含其他动力堆)燃料元件经过一个换料周期使用后，燃耗达到一定程度卸下来的使用过的燃料元件。乏燃料具有强放射性和毒性，含大量高放射性物质。这些乏燃料元件对安全、生态环境存在潜在的威胁。未来我国在发展高温气冷堆的同时，需结合国内、外高温气冷堆乏燃料处理和处置技术发展现状，在综合考虑技术的可行性、经济性、安全性和环境友好性等各个方面因素的基础上，对高温气冷堆乏燃料后处理的战略、技术处理方案进行阶段性规划。

高温气冷堆由于能源密度低和固有安全性的原因，同等装机规模高温气冷堆乏燃料产生量相当于等装机规模压水堆乏燃料10倍以上。以10MW正在运行实验堆进行统计，年 产生乏燃料1. 898吨。“十四五”期间，如开工3台600MW的高温气冷堆机组，运营后每年产生626吨乏燃料，相当于210,000MW压水堆(也即21个百万千瓦压水堆机组)乏燃料年产生量。

高温气冷堆乏燃料后处理策略选择的主流方向

对照传统乏燃料处理策略，高温气冷堆乏燃料后处理战略分三种：一次通过式、暂时贮存和再循环战略， 结合我国乏燃料后处理战略，“再循环”战略是高温气冷堆乏燃料处理的主流方向。

所谓的“一次通过式”，即对乏燃料元件不处理，直接进行深层地质处置。

暂时贮存方式，即将反应堆卸出的乏燃料先暂存反应堆建筑物最底层的贮存库内，存放一定时间后，外运到容量较大的离堆贮存设施中继续暂存，等待若干年后，再做是否进行后处理的决定。

而再循环乏燃料后处理方式，即经过乏燃料后处理将U、Pu等提取再利用，也称“闭式”核燃料循环。国外，如法国、日本、印度已经攻克再循环乏燃料后处理方式技术。而我国再循环乏燃料后处理方式技术尚处于起步阶段，甚至落后印度20年。

一次通过式高温气冷堆乏燃料处理战略的技术环节少，即卸出来之后不经后处理环节直接密封放到深地层的地质处置库中进行埋藏，长期储存。深地层埋藏就是将乏燃料元件放置在约1000m深的陆地岩层中， 适用的地质组成有盐矿、花岗岩、泥质岩和玄武岩等。处置库的建造方法有溶解法、深层钻孔、利用废弃矿井等。

高温气冷堆乏燃料暂存战略分为堆贮存和离堆贮存两个过程。由于反应堆卸出的乏燃料具有很高的释热量和放射性，必须贮存一段时间才能运输。按照相关规定，乏燃料至少要在电站储存池储存五年后才能往外运输到容量较大的离堆暂存设施中。清华大学建造的10MW的高温气冷堆(HTR-10)按贮存9万个乏燃料元件来设计。乏燃料元件卸在乏燃料罐内，这些罐暂存在反应堆建筑物最底层的贮存库内。

高温气冷堆乏燃料“再循环”战

略是将高温气冷堆乏燃料经过预处理，分离出非石墨等中低放射性物质，其二氧化铀核芯进入乏燃料后处理主工艺进行处理。高温气冷堆乏燃料元件分两层。外层是不含燃料的石墨球壳;而内区是以石墨为基体的燃料区，在该燃料区中均匀弥散着包覆颗粒。每个包覆燃料颗粒采用五层构造，包覆颗粒中心是二氧化铀核芯，外面包覆着3层热解碳层和1层碳化硅层。

基于高温气冷堆球型乏燃料元件的结构特点，其“再循环”后处理方案主要流程如图所示，首先是基体石墨的破碎(一级破碎)、去除(一级旋流)，然后是外层热解碳层、碳化硅层和内层热解碳层的破碎(二级磨蚀)、去除(二级高精旋流)，最后是铀、钍等氧化物的溶解提取工艺。

高温气冷堆乏燃料“再循环”战略中破碎分级分离开相关高温气冷堆二氧化铀核芯，直接进入后处理主工艺中进行后处理铀钚产品分离。当然后处理主工艺技术可分为使用水溶液的湿法和不使用水溶液的干法。湿法主要有溶剂萃取法、离子交换法和沉淀法等。其中，溶剂萃取法中的普雷克斯(Purex)流程是当今后处理的主流技术。

进入新世纪以来，主要核能国家均投入大量人力物力开展干法后处理技术研究，并将主要精力集中在熔盐体系的干法后处理流程开发上。由于目前干法流程中乏燃料的熔解过程或挥发过程会造成严重的设备腐蚀，因此离工业应用尚有很长一段距离。

此外，针对高温气冷堆燃耗深等特点，美、日、俄、印、韩等国对非水法超临界流体后处理技术进行了探索开发。该技术具有萃取速率快、过程简单、能大量减少二次废液的优点。清华大学核研院正在开展研究， 将电化学法解体石墨与超临界流体萃取结合用于高温气冷堆乏燃料后处理，技术可行性得到初步验证。

由于高温气冷堆乏燃料燃耗深、放射性强、裂片产物多，需对传统方法进行适应性研究，以达到各工艺分部接口实现无缝衔接，并满足放射源屏蔽及尾气处理系统的要求。目前国内外在这方面开展的工作相对较少。总之，高温气冷堆乏燃料结构复杂、燃耗深，采用“再循环”中的关键技术问题，主要包括石墨的去除、热解碳层的去除、碳化硅的去除和铀、钍氧化物的后处理等工艺技术。当前，国内外尚无成熟的经验可以借鉴，需要深入的研究高温气冷堆乏燃料后处理工艺流程。

高温气冷堆乏燃料后处理关键技术方向

“再循环”方案中石墨的破碎、去除方法主要有碾碎法、焚烧法、强酸溶解法和脉冲法等。碾碎法是采用滚筒式或锤式破碎机进行机械破碎， 然后根据石墨碎片和包覆颗粒粒度和密度的差异进行分离，最后直接将石墨作为低放废物进行处理。该方法最为简单，易于操作，但易造成碳化硅层破碎，释放出的裂变产物气体和夹杂的铀、钍等氧化物颗粒需要进一步处理，较为困难。

焚烧法可分为固定床焚烧、循环流化床焚烧、激光焚烧等。固定床焚烧技术需要石墨块具有足够大的比表面积，燃烧室具有较高的蓄热性能， 需要良好的供氧率和燃烧温度，技术难度大，对燃烧条件要求高，否则会造成CO浓度非常高;其缺点是处理效率一般较低，燃烧速度较慢，目前尚未实现工程应用。循环流化床焚烧技术是将石墨破碎后放入循环流化床锅炉内进行焚烧处理，国际上法国应用了循环流化床焚烧技术处理石墨碎片。激光焚烧技术是根据石墨形状控制激光束的位置，对指定的区域进行焚烧;其优点是石墨不需要提前破碎，激光束温度易控，其它污染物不需要分拣，可通过光学窗口远程控制，缺点是焚烧效率低，速度慢。

强酸溶解法是采用90%浓硫酸溶解破碎的石墨和氧化铀的混合物， 然后采用真空抽滤法过滤出含铀溶液，分离出石墨粉末;其优点是分离石墨和浸取铀、钍等氧化物可同时进行，步骤简单，但需要考虑分离设备的耐压问题与腐蚀问题。

脉冲法则采用高压脉冲电流对乏燃料石墨球进行破碎。该法为近年兴起的新方法，处理过程中不产生废气，较为先进，但是脉冲电流的控制条件苛刻，相关设备的研制较为复杂，尚处于实验阶段。

高温气冷堆乏燃料后处理方案中的另一难点是热解碳层的去除和碳化硅层的破碎分离。乏燃料元件的石墨去除后，整个乏燃料的质量减少

95%左右，体积显著降低。如采用焚烧法、强酸法时，乏燃料热解碳层同时被处理掉。如采用碾碎法时，利用高温水蒸气可去除热解碳层，但是需要考虑生成物中产生的放射性元素14C以及放射性很强气溶胶处理。碳化硅层在高温下不分解，硬度大，难以溶解在强酸溶液中，去除技术方案有机械粉碎法、气流喷射粉碎法、化学反应法等。其中，日本核燃料公司在高温气冷堆燃料元件生产中发展的盘式破碎机，该设备可用于包覆燃料颗粒碳化硅层的破碎，当固定轮和转动轮间的间隙为0.6mm 时，100%破碎包覆碳化硅层，基本不引起二氧化铀核芯的破碎。

日本和美国研究了喷射粉碎机粉碎碳化硅的方法，不需要尾气处理、过程比较稳定，对设备的腐蚀不明显，具有较好发展前景，缺点是碳化硅对设备磨损严重。

高温气冷堆乏燃料后处理中物料分离技术主要有机械分离法与化学反应法。常用机械分离技术为旋风器分离，化学反应技术则分为碳酸盐法 、液相氧化法 、卤盐法和氟化法等。这些方法都是近20年内提出的实验研究方法，主要原理为碳化硅通过氧化还原等物理化学变化达到分离的效果。目前，上述方法大都停留在实验室研究阶段。

我国高温气冷堆乏燃料后处理的策略选择

为实现我国核能利用的可持续发展，我国采取闭式核燃料循环模式。但是，国内外都未建立高温气冷堆乏燃料的后处理再循环流程(也称“闭式”核燃料循环)，目前我国尚不具备高温气冷堆的乏燃料后处理能力。为此，需要根据国际形势的变化和技术的发展进行决策，下面提出几点战略思考：

一、尽快开展高温气冷堆乏燃料

后处理的整体规划研究基于我国积极稳妥发展核电的政策，未来乏燃料的暂存压力将持续增大，在当前核资源紧缺、环境成本陡升的国际、国内背景下，我国高温气冷堆乏燃料迫切需要先进、安全、资源循环的后处理技术。发展后处理工业是保证我国核电事业可持续发展的重要环节。

结合我国国情和国内高温气冷堆乏燃料后处理的技术水平，近期采用暂存方式，并开展暂存技术的开发研究;中期规划高温气冷堆乏燃料的石墨分离、烧蚀减容技术，碳化硅的分离技术;中长期规划根据高温气冷堆乏燃料后处理的特点，建立高温气冷堆乏燃料的首端处理工艺(石墨及碳化硅分离减容)流程，并建立中试生产线，此外，研究高温气冷堆乏燃料在石墨及碳化硅分离减容后的乏燃料与Purex工艺流程的衔接，适时开展商用后处理大厂的建设。

二、积极开展高温气冷堆乏燃料

元件分离减容和后处理流程适应性研究高温气冷堆乏燃料元件结构复杂，相对于压水堆，高温气冷堆燃料的燃耗深、裂变产物复杂，需积极开展高温气冷堆乏燃料元件的分离减容研究，比如石墨分离技术研究、碳化硅分离技术研究、气体及飞灰固废处理技术研究。

高温气冷堆乏燃料元件在经过破碎、旋分、焚烧等步骤之后获得氧化铀组分，在氧化铀进入Purex工艺之前需要用王水溶解。由于燃耗深、放射性强、裂片产物多等，需对传统的 Purex 流程进行适应性研究，包括铀钚共萃、一循环、二循环、高放废液处理等工艺环节的适应性研究。除了Purex流程，开展其他先进的乏燃料后处理工艺研究，比如干法、超临界流体萃取等，也是可以考虑的路径。

三、配套高温气冷堆乏燃料后处理，适时启动乏燃料商用后处理大厂的建设

高温气冷堆乏燃料经过石墨分离烧蚀，碳化硅热解层分离后，剩余部分的后处理与压水堆乏燃料的后处理基本相同，均可采用Purex工艺流程。然而，当前我国乏燃料后处理技术相对落后，不能完全满足我国核电发展的需要。国家一直支持相关的研究并取得了一定的成果，尽管如此，乏燃料后处理技术仍存在很多问题，后处理道路任重而道远。

为了与我国核电发展配套，确保核能的可持续发展，必须进一步加大我国后处理技术研究开发力度，适时启动乏燃料商用后处理大厂的建设，逐步使我国在后处理技术、装备和能力等方面能够赶上世界先进水平，从而取得参与国际合作与竞争的主动权。

总之，在大力推进高温气冷堆产业化的同时，需要加大对高温气冷堆乏燃料后处理技术的长远规划与研究。这样可以充分利用铀资源，提高核能经济性，保障核能可持续发展， 同时维护环境安全，实现核能洁净化。

（文 | 石磊 李金英 作者供职于中国核工业集团有限公司）