核废物化学可以帮助Hanford清理挑战

2019-05-08 15:54    核废物

能源部橡树岭国家实验室,太平洋西北国家实验室和华盛顿州立大学的研究人员联手研究了在联邦清理场地挑战核废料处理的低水液体的复杂动态。


该结果,有特色作为封面物理化学杂志B的,有利于在传统的罐浪费,这是因为不可预知的低水或“水包存在特别困难处理工作,对基础化学棚灯盐“解决方案。

“值得注意的是,这些电解质溶液能够在非常高的盐浓度下保持液态; 但是因此,它们不像正常的,更稀释的液体那样自由移动,“ORNL地球化学家Hsiu-Wen Wang说,他领导了中子散射研究。

盐水溶液的特征在于高粘度,其可在液体和近固体,玻璃状态之间波动,使得它们难以控制。在核废料罐中,这些腐蚀性溶液会堵塞泵和管道,阻碍它们被移除以进行处理。

更好地了解这种不同类型的液体的基本化学成分,可以为稳定这些解决方案提供广泛的应用,并为20世纪40年代至80年代积累的传统储罐废物提供清理策略。

例如,美国能源部在华盛顿的汉福德工厂,在其原子时代运营的40多年中,产生了数十亿加仑的受污染液体。该网站的“ 油库 ”是美国能源部环境清理计划中最困难和最昂贵的议程项目之一。

“在这种复杂,高度集中的环境中,独特的化学特性使废物的修复变得复杂,放射性产生了额外的挑战,”ORNL化学科学部的Andrew Stack说。“通过努力了解复杂解决方案中原子级别的情况,我们可以更好地预测其性质和反应性,从而可以改善处理核废料的策略。”

在美国能源部能源前沿研究中心IDREAM(放射性环境和材料界面动力学)的支持下,研究人员研究了一种非放射性合成盐水氢氧化铝 - 铝酸盐(Na + OH - / Al(OH)4 -)。

混合物在汉福德的废物罐中以更稀的浓度存在,以及其他几种表现相似的电解质溶液。

在室温下的一杯水中,水分子以皮秒为单位迁移。然而,在所研究的解决方案中,研究人员发现这些运动的速度要慢10至100倍,具体取决于盐的浓度。

基本上,水分子被相互作用的复杂汤中的“离子”捕获或包围。“对于一个离子移动,许多其他分子和离子必须移动,这使得动力学变得有趣,”王说。

尽管盐水溶液的性质迟缓,但堆栈说,“许多不同类型的同步运动 - 有些快速,有些慢 - 正在原子水平上发生。”

为了理解这些快速和慢速的原子运动,研究人员转向两个美国能源部科学用户设施办公室的实验能力,ORNL 的散裂中子源和PNNL 的环境分子科学实验室。

该团队在ORNL进行了准弹性中子散射(QENS),在PNNL进行了核磁共振(NMR)光谱分析。QENS和NMR光谱学一起使用,可以提供关于原子在整个溶液中重新定向和扩散的方式的替代观点。

“核磁共振光谱显示原子在几毫秒内的运动,而QENS捕获原子运动超过皮秒,”Trent Graham说,他在该研究中进行了核磁共振光谱分析。“结合起来,这两种技术在多个时间尺度上提供互补数据,这对于理解我们正在研究的解决方案中离子的复杂运动至关重要。”

通过ORNL 的BASIS仪器,该团队使用中子收集其他技术无法获得的独特信息。

“中子非常适合水基系统分析,因为它们为弱原子提供了有利的对比,如氢气,不易被X射线看到; 和QENS是一种特殊的技术,涉及使用中子来关联原子的空间和时间信息,“BASIS仪器科学家Eugene Mamontov说。

“当水流动时,原子会改变位置,QENS不仅可以告诉你跳跃的速度或速度,还可以告诉你什么距离以及这些细节如何与化学结构相对应,”Mamontov说。

将动力学与结构分析相结合是该研究的目标。将实验数据与在ORNL的DOE用户设施Oak Ridge Leadership Computing Facility进行的分子动力学模拟进行比较,该研究是关于Na + OH - / Al(OH)4 -结构的伴随研究。

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